Del pasado romano de Villarroya quedan restos de lo que fuera un importante centro alfarero.

Población musulmana conquistada por Alfonso I en 1120 con la colaboración de Guillermo de Poitiers, al igual que toda la zona de Calatayud. No se tienen más noticias históricas hasta 1263, año en que Jaime I el Conquistador donó el lugar a su amante doña Berenguela Fernández. En ésta época ya consta la existencia del castillo. Pedro IV mandó fortificar esta población hacia 1357 ante la amenaza castellana, pero en 1362 fue conquistada por las tropas de Pedro I. Por causa de la traición de un vecino llamado Florente Melero, la localidad pasó a mediados del siglo XV al conde de Medinaceli, quien encomendó su defensa a tres caballeros con tropas castellanas. A pesar de los intentos del infante don Juan en 1452, no fue posible su conquista, ni tampoco en una nueva ofensiva desatada al año siguiente, ya que acudió en su auxilio el príncipe Enrique de Castilla, siendo devuelta por acuerdos amistosos en 1454. (Aurelio Cabañas Boyano)

Posteriormente, hasta el siglo XVIII, Villarroya perteneció a la comunidad de Calatayud y su arcedianado.

El 31 de mayo de 1708 (según documento que se conserva en el archivo municipal), Felipe V le concedió un privilegio, por el que hizo "merced a Villarroya de la Sierra de eximirla de la jurisdicción de Calatayud y su comunidad haciéndola villa por sí y sobre sí, premiándole así su lealtad a la dinastía borbónica, en la llamada Guerra de Sucesión".

La última gran secuela que padeció Villarroya fue la guerra de la Independencia, en que los franceses asediaron y quemaron la villa.

Entre los hijos ilustres y preclaros de Villarroya de la Sierra hay que anotar los siguientes: el doctor Andrés Palacios, que fue inquisidor apostólico del Reino de Valencia; el doctor Gaspar Camacho, miembro del Consejo de Carlos V y vicecanciller del Consejo Supremo de Aragón; Juan José Lorente, comediógrafo, escritor y periodista del siglo XX, que fuera redactor jefe de Heraldo de Aragón, y Bernabé Martí (esposo de Montserrat Caballé), famoso tenor que supo llevar en triunfo el nombre de Aragón por los mejores teatros del mundo. También hay que anotar los nombres de Miguel Adellac, pedagogo, y Alejandro González y González de Agüero, maestro y escritor, vinculados ambos a Villarroya. Y aquel hombre preocupado siempre por las obras de regadío, que se ganó el sobrenombre de "el Gasset de Villarroya". (Alfonso Zapater Gil)